В 1002-1003 гг. С. выступил против фискальной политики имп. Василия II Болгаробойцы (976-1025), стремившегося ограничить влияние крупных землевладельцев (динатов) при помощи налога аллиленгия (RegPatr, N 815a). Однако его протесты не были услышаны (Scyl. Hist. P. 347). Впосл. С. получил от императора обещание отменить налог в случае победы в болг. кампании, но, когда патриарх ему об этом напомнил (1019), император отказался от своих слов (Ibid. P. 365). Согласно канонисту патриарху Феодору IV Вальсамону (XII в.), в мае 1016 г. С. издал синодальный Томос с разъяснением условий передачи мон-рей в руки мирян (т. н. харистикий) (RegPatr, N 821; ῾Ράλλης, Ποτλῆς. Σύνταγμα. Τ. 2. Σ. 614-615). Передача признавалась допустимой, если получатель харистикия брал на себя заботу о мон-ре и обещал не использовать обитель для светских нужд. Томос был подписан императором (RegImp, N 802). Не имеют даты изданные С. документы о запрете близкородственных браков и санкциях в отношении священников, благословивших такие браки (RegPatr, N 822-824; Laurent. 1934. P. 301-305; ср.: RegPatr, N 804 [Томос патриарха Сисиния II 997 г. о том же вопросе], 1130 [акт патриарха Михаила III Анхиала 1175 г. с упоминанием документов Сисиния II и С.]).
Важный источник о деятельности С. в 1-е десятилетие XI в.- Житие прп. Симеона Нового Богослова (BHG, N 1692), написанное его учеником прп. Никитой Стифатом. Когда противники прп. Симеона во главе со Стефаном, митрополитом Никомидийским и патриаршим синкеллом, обвинили его в нарушении устоев из-за прославления во святых прп. Симеона Студита, С. призвал к себе прп. Симеона, изучил его сочинения и разрешил ему праздновать память его духовного отца (Nicet. Pector. Vita Sym. Cap. 73). Эти события относятся предположительно к 1002-1003 гг. В 1005 г. С. одобрил добровольный отказ прп. Симеона от игуменства в мон-ре св. Маманта (RegPatr, N 816; Nicet. Pector. Vita Sym. Cap. 59). Однако порочащие прп. Симеона слухи продолжали распространяться, и С., сам одобрявший почитание прп. Симеона Студита, был вынужден на них реагировать. После нескольких разбирательств С. склонился на сторону обвинителей прп. Симеона и отправил его в ссылку (Ibid. Cap. 94), а затем санкционировал разграбление его имущества (Ibid. Cap. 97). Решение о ссылке датируется 3 янв. 1009 г. (RegPatr, N 817). Вскоре, однако, С. получил от прп. Симеона послание, в котором тот обосновал свои действия. С. устроил новое слушание и полностью оправдал его. Сначала он просил ограничить празднование дня памяти прп. Симеона Студита только монастырем св. Маманта (Nicet. Pector. Vita Sym. Cap. 104), но затем, убедившись в готовности прп. Симеона стоять на своем до последнего, позволил ему совершать празднование по всему городу и за его пределами (Ibid. Cap. 108). С. представлен в Житии разумным, но слишком мягким и подверженным дурным влияниям предстоятелем Церкви. В главах, повествующих о примирении с прп. Симеоном, С. назван по имени, тогда как в главах, посвященных его преследованию, указан только его сан.
Позднейшая полемическая традиция относит к Патриаршеству С. разрыв с Римской Церковью: узнав о прибавлении к Символу веры Filioque, С. обратился с догматическим посланием в Рим, а когда оно не было услышано, исключил имя папы Римского из диптихов (Hergenröther. 1869. S. 162-163, 169, 180-181). Сведений об отношениях С. с Римом, восходящих ко времени его жизни, нет. Самые ранние упоминания о конфликте встречаются у авторов нач. XII в. Евфимия Зигабена и Иоанна VII, патриарха Иерусалимского (RegPatr, N 818-819).
В рукописи Vat. gr. 511. Fol. 77-78v содержится незавершенный ересиологический текст, озаглавленный «Сочинение патриарха Сергия к нашему святому царю господину Константину о несторианах и яковитах». Он имеет текстуальные пересечения с трудом Димитрия, митр. Кизического (PG. 127. Col. 880-885). Имп. Константин, упомянутый в заглавии,- несомненно Константин VIII (1025-1028), до начала правления к-рого С. не дожил, однако Ж. Даррузес не исключает, что Константин мог обращаться к С. до вступления на престол (RegPatr, N 825a).